澳门威尼斯app下载-首页

网站地图联系我们English365足球比分网
首 页365足球比分直播足球即时比分网研究队伍重大项目科研成果研究生教育科学传播院地合作信息公开
 
  您现在的位置:首页 > 科研进展
 
    贺泓院士团队在机动车污染排放控制方面取得重要进展
    2022-08-15 | 编辑: | 【 】【打印】【关闭

      365足球比分网生态环境研究中心大气环境与污染控制实验室贺泓院士团队,在机动车污染排放控制方面取得重要进展,研究成果以“Strikingly distinctive NH3-SCR behavior over Cu-SSZ-13 in the presence of NO2”为题,发表于Nature Communications (2022, 13, 4606)上。 

      我国柴油车尤其柴油货车高频、长距离运行导致其主要污染物氮氧化物(NOx)排放量大,约占全国排放总量的30%,已成为我国灰霾(PM2.5)和臭氧(O3)复合污染形成的重要原因。重型柴油车NOx排放控制应用最广泛的技术是氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术,该技术的核心是NH3-SCR催化剂。 

      该团队前期研究发现,NO2存在显著抑制了Cu-SSZ-13小孔分子筛的NH3-SCR 催化性能,这一现象与其他体系如氧化物催化剂、Fe基分子筛等的NO2促进SCR现象明显不同(Catal. Sci. Technol., 2014, 4, 1104; J. Phys. Chem. C., 2018, 122, 25948; Appl. Catal. B, 2020, 275, 119105)。研究团队通过动力学实验、原位X射线吸收精细结构谱(in situ XAFS)、以及密度泛函理论(DFT)模拟计算,证实了NO2由于具有较O2更强的氧化性,使活性铜物种在实际反应中以更高价态和更多配位的CuII形式存在(骨架固定CuIINH3络合CuII形式),严重抑制了活性铜物种的移动性(图1)。这使铜位点上的SCR反应能垒明显增加,导致含有NO2的SCR反应更倾向于发生在Bronsted酸性位点上(图2)。 


    图1 Cu-SSZ-13的原位XAFS图谱。a.O2/He,b.NO吸附,c.NH3吸附,d.NO+ NH3吸附,e.NO+ NH3吸附后O2氧化,f.NO+ NH3吸附后NO2氧化,g.标准SCR反应条件下,h.快速SCR反应条件,i.NO2-SCR反应条件。 


     图2 Brnsted酸性位点上的快速SCR反应模拟计算。 a.吉布斯自由能,b.基元反应中反应物、过渡态和产物的优化结构。

      该研究成果揭示了实际应用过程中NO2抑制商用Cu-SSZ-13小孔分子筛催化剂SCR性能的本质原因,为柴油车尾气后处理系统SCR催化转化器设计提供了理论依据。 

      该项研究得到了国家自然科学基金基础科学中心基金(22188102)、青年基金(21906172)、中科院青促会(2019045)和中科院生态中心臭氧专项(RCEES-CYZX-2020)项目的资助。 

      该论文的通讯作者为何广智副研究员和贺泓院士,第一作者为单玉龙助理研究员。 

      文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-32136-z 


     大气环境与污染控制实验室 

    2022年8月15日

      建议您使用IE6.0以上版本浏览器 屏幕设置为1024 * 768 为最佳效果
    版权所有:365足球比分网生态环境研究中心 Copyright 1997-
    365足球比分,365足球比分直播,365足球即时比分网,足球即时比分网 京ICP备05002858号 京公网安备:110402500010号

    网站地图